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金沙3354cc发现催化剂的电子推与拉作用提升水分解制氢气

电解水、光解水或光电解水制氢具有资源丰富、可循环、可持续及可与多种储能设备结合等优势，是实现清洁能源和氢能经济可持续发展的重要路径。但电化学分解水过程中阳极氧析出反应（Oxygen evolution reaction, OER）和阴极过程氢析出反应（Hydrogen evolution reaction, HER）均具有较高的过电势，是阻碍电化学水分解制氢的关键因素。贵金属Pt、Ru和Ir等合金及化合物催化性能优越，但其昂贵的价格及稀缺性制约了其大规模应用。因此，发展可替代的非贵金属催化剂材料成为近几年的研究热点。

最近，金沙3354cc深圳研究生院金沙3354cc潘锋教授课题组在镍基非贵金属催化剂材料中首次发现碱性介质中Co和Fe掺杂对Ni催化位点的电子推拉作用及对HER和OER过程的影响机制，该研究成果以封面文章发表在近期的国际材料领域顶级科研期刊ACS Catalysis (ACS Catal. 2018, 8, 5621−5629, 影响因子IF=10.6)上。

图一 Ni基催化剂1M KOH中的OER/HER性能。OER过程η₁₀（j=10mA·cm^-2时的过电位）（A）和Tafel斜率（B）随Fe和Co掺杂含量的变化图；HER过程η₁₀（C）和Tafel斜率（D）随Fe和Co掺杂含量的变化图

研究团队在研发过程中综合采用了循环伏安（CV）和X射线光电子能谱（XPS）分析方法，系统的研究了Ni活性位点的氧化还原峰位（Ni(OH)₂/NiOOH）、电子价态（Ni²⁺/Ni³⁺比值）及OH^-与活性位点之间结合能（Binding energy）随Co和Fe掺杂量的不同而产生的变化，归纳总结出Co和Fe掺杂对Ni活性位点的电子推拉作用机制，及对催化剂表面离子吸附和电荷转移过程的影响。Fe的拉电子作用对OER过程有利，而Co的推电子过程对HER过程有利，这对镍基非贵金属催化剂OER和HER性能的精确调控提供了有力的数据和理论支撑，同时该材料设计理念对其他能源和催化领域也具有广泛的借鉴价值。

图二 （a）Fe掺杂的拉电子作用对OER性能影响机理，（b）Co掺杂的推电子作用对HER性能影响机理，（c）全电解池在10和50 mAcm-2条件下水分解的电解槽槽压和（d）50h的稳定性曲线

该工作在潘锋教授指导下，由金沙3354cc金沙3354cc赵庆贺和杨金龙博士后为共同一作与团队协作共同完成。

该工作的顺利开展得到了国家自然科学基金、中国博士后科学基金、国家材料基因组计划和深圳市科技创新基础项目的支持。

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acscatal.8b01567