Pt单原子催化剂作为Pt原子的主导构型之一，具有很高的原子利用效率，因此该催化剂在析氢反应的催化中具有很高的性能水平。然而，在Pt单原子催化剂中同样存在的原子簇，对整体催化性能的贡献往往被忽略，因此限制了对于析氢反应中Pt催化性能的进一步提高。
金沙3354cc金沙3354cc潘锋团队与浙江大学林展团队合作，研究并发现Pt单原子催化中Pt金属电荷分布与催化性能的关系，该工作的相关成果发表在了ACS Catalysis期刊上。
图1 用DFT方法计算了Pt原子聚集催化析氢反应活性的能量变化
浙江大学的林展团队通过实验制备，得到了位于石墨烯上，颗粒尺度小于1nm的Pt团簇，并且该团簇具有较好的析氢反应的催化性能。金沙3354cc金沙3354cc潘锋团队针对析氢反应催化机理进行了理论分析与计算。潘锋团队使用粒子群算法搜索了Pt团簇的结构形貌，确认了Pt9团簇作为一个较为稳定的团簇，在颗粒尺度上也与实验Pt颗粒尺寸接近。
与金属Pt表面相比，单原子Pt在吡啶石墨烯表面会失去电子，导致其吸附H2分子能力变强，析氢反应催化性能降低。通过增大Pt 团簇大小，团簇表面Pt 原子的性能将逐渐从失去电子的状态变为得到电子的状态，从而逐渐接近与金属Pt表面的原子性能。通过Bader 电荷分子得到，与单一Pt原子吸附，Pt6团簇吸附相比，Pt9团簇吸附在吡啶石墨烯表面之后会在Pt9团簇顶端产生电荷聚集，这些聚集的电荷将有助于H2脱附过程的发生，因此会产生更高的催化效率。
本次理论计算研究主要有潘锋老师指导，硕士生胡明宇和博士生翁谋毅共同完成。
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.9b02305
